พระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์นั้นเป็นหนึ่งในพระที่นั่ง 3 องค์ที่สำคัญที่สุดในพระราชวังหลวงกรุงศรีอยุธยา โดยมีนามคล้องจองกันอย่างไพเราะว่า พระที่นั่งวิหารสมเด็จ พระที่นั่งสรรเพชญปราสาท และพระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์ โดยพระที่นั่งองค์นี้ สร้างในสมัยสมเด็จพระนารายณ์ (และต่อมาก็ใช้ตั้งพระบรมศพของพระองค์ด้วย) องค์พระที่นั่งตั้งอยู่บนฐานสูง ใช้โครงสร้างผนังก่ออิฐถือปูน แทรกด้วยศิลาแลงเพื่อรับน้ำหนักตามเทคนิคแบบตะวันตก เป็นทำนองพระที่นั่งสูงสำหรับทอดพระเนตรขบวนแห่ทางน้ำในแม่น้ำลพบุรีหรือคลองเมืองทางด้านทิศเหนือของพระราชวังหลวง แต่เดิมเชื่อกันว่าพระที่นั่งองค์นี้คงจะมีลักษณะเป็นจตุรมุขทำนองเดียวกับพระที่นั่งดุสิตมหาปราสาทในพระบรมมหาราชวัง เนื่องจากในพงศาวดารสมัยรัตนโกสินทร์ได้กล่าวว่าพระที่นั่งดุสิตมหาปราสาทนั้น สร้างโดยมีขนาดสูงใหญ่เท่าพระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์ เข้าใจว่าคงจะหมายถึงความสูง อย่างไรก็ตามจากการขุดค้นเมื่อไม่นานมานี้พบว่าแผนผังของพระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์นั้นเป็นผังจตุรมุขที่มีแขนยาวไม่เท่ากัน เช่นเดียวกับผังของพระที่นั่งวิหารสมเด็จ และพระสรรเพชญปราสาท ดังนั้นการที่เชื่อกันว่า พระที่นั่งองค์นี้มีลักษณะเดียวกับพระที่นั่งดุสิตมหาปราสาทในสมัยรัตนโกสินทร์ก็คงจะเป็นข้อมูลที่จะต้องเปลี่ยนแปลงในที่สุด
.
.

ในเอกสารคำให้การขุนหลวงหาวัดได้กล่าวถึงพระที่นั่งองค์นี้ว่า

“พระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์มหาปราสาท ยอดมณฑป 5 ยอดนั้นอยู่ในกำแพงพระราชสถานชั้นต้นทิศเหนือริมน้ำ มีมุขโถงออกไปข้างทิศเหนือ เป็นพระที่นั่งเย็นองค์หนึ่ง มีบุษบกแว่นฟ้าตั้งในมุขโถง ริมชานชาลาพระมหาปราสาทสุริยาศน์อมรินทร์นั้นมีพระตำหนักใหญ่ 5 ห้อง ฝากระดานหลังเจียด พื้นฝาทาแดงเขียนลายทองทรงข้าวบิณฑ์ เทพพนมพรหมพักตร์ เป็นพระตำหนักฝ่ายในหลังหนึ่ง แล้วมีพระตำหนักใหญ่ 5 ห้องทาฝาแดงเปล่า เรียงต่อกันมาเป็นพระตำหนักสำหรับประทมเพลิงอยู่ริมประตูต้นส้มโอหลังหนึ่งอยู่ฝ่ายใน และฝ่ายทิศใต้พระที่นั่งสุริยาศน์อมรินทร์มหาปราสาทนั้น มีพระตำหนักตึกหลังน้อย ไว้พระรูปสมเด็จพระนเรศวรเป็นเจ้า กับเครื่องพระแสงต้นด้วย ฝาปิดทองหลังคามีช่อฟ้าหางหงส์ มีเกยอยู่หน้ามุขพระตำหนักนั้น”